近日，上海市现代光学系统重点实验室的青年教师金钻明在庄松林院士带领下与中国科学院青岛生物能源与过程研究所、上海大学、中国科学院上海技术物理研究所、上海交通大学、伍伦贡大学、莫斯科大学的科学家合作，创新地使用超短太赫兹相干脉冲，在有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿CH3NH3PbI3（MAPbI3）多晶颗粒中直接观察和测量了由光生载流子和低频光学声子模式动态耦合形成的准粒子—大极化子，该研究以“Photoinduced large polaron transport and dynamics in organic-inorganic hybrid lead halide perovskite with terahertz probes”为题，发表于《Light: Science & Applications》期刊上（一区，影响因子20.257），该论文第一作者为金钻明，通讯作者为彭滟、朱亦鸣。
有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿材料因其优异的光电性能，引发了人们极大的关注。基于该材料，人们设计并制备了包括太阳能电池、固态照明、忆阻器和自旋电子学中的超快自旋开关等光电子学器件。尽管有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿材料的应用前景广阔，但是，该材料中光诱导电荷载流子具有“寿命长、迁移率不高”的实验现象仍然存在争议，有待研究。
研究人员通过超快时间分辨的光抽运-太赫兹电磁探测光谱技术，实验上直接证明了MAPbI3多晶晶粒中的光生载流子-光学声子模式的耦合。光生电荷载流子与其周围若干个晶格常数上的晶格畸变形成准粒子—大极化子。研究人员利用Drude-Smith-Lorentz模型以及Frӧhlich 型电子-声子耦合模型，获得了光激发大极化子的有效质量和散射参数。考虑到大极化子效应导致的有效质量增加、材料的多晶性质、以及不可避免的缺陷态，实验得到大极化子的迁移率在~ 80 cm2V-1s-1数量级。此外，研究人员发现，MAPbI3中大极化子的形成保护了电荷载流子免受多晶颗粒的晶界或缺陷的散射，从而解释了光电导的长寿命现象。作者认为，该研究工作有助于人们理解有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿MAPbI3中光激发电荷载流子和光学声子耦合的非平衡物理过程，对钙钛矿材料的基础物性研究和器件设计具有重要意义。
太赫兹探测由光生电荷载流子与其周围晶格畸变形成的准粒子-大极化子示意图（图片:Light网站）
该工作得到国家自然科学基金委科学中心项目（61988102）资助。
文章链接：
Z. Jin, Y. Peng, Y. Fang, Z. Ye, Z. Fan, Z. Liu, X. Bao, H. Gao, W. Ren, J. Wu, G. Ma, Q. Chen, C. Zhang, A. V. Balakin, A. P. Shkurinov, Y. Zhu, S. Zhuang, Photoinduced large polaron transport and dynamics in organic-inorganic hybrid lead halide perovskite with terahertz probes, Light: Science & Applications11, 209 (2022)
https://www.nature.com/articles/s41377-022-00872-y